В 1629 г. Сурбаран закончил цикл картин из жизни святого Бонавентуры, избрав местом действия современный ему монастырь, верно передав монотонный патриархальный уклад жизни, степенность монахов. Самая значительная картина цикла — «Посещение св. Бонавентуры Фомой Аквинским» (не сохранилась). Строгая обстановка кельи ученого-монаха — де¬ревянная мебель, полки, массивные тома книг написаны с предельной убедительностью, благодаря строгой расстановке они рождают чувство размеренного ритма повседневной жизни. Красно-фиолетовые и синие цвета, гармонично объединенные с серебристо-коричневатыми, подчеркивают настроение умиротворенного покоя и важности происходящего. Свет, падающий из открытой двери, фиксирует взгляд зрителя на главных действующих лицах — жившем в 12 в. Бонавентуре, молодом южанине-испанце с открытым одухотворенным лицом, и вкрадчивом Фоме Аквинском с умными глазами. Художник писал их с современных ему монахов, и потому образы святых, как и сосредоточенные лица окружающих их монахов, портретны. Моделированные контрастной светотенью крупные объемы фигур размещены в узком пространстве параллельно плоскости картины, усиливая впечатление пластической насыщенности.
Сурбаран писал портреты теологов, писателей, облаченных в одежды из тяжелых тканей, на фоне пейзажа или архитектуры, освещая их потоками верхнего света. Портретируемые обычно представлены в рост, в спокойных позах, как бы рассказывающими о своих деяниях. Страстные лирические переживания контрастируют в их лицах со сдержанными, но выразительными жестами. Многие образы лишены религиозности.
Героическая «Св. Касильда» (нач. 1640-х гг., Мадрид, Прадо), по легенде, дочь мавританского правителя в Толедо, в сущности, исполненная строгой грации гордая знатная дама; она изображена в нарядном платье из дорогих тканей, с корзиной цветов в руках.
Властное смуглое лицо с решительным суровым взглядом заставляет вспомнить о ее подвиге — о тайной помощи пленным христианам. Согласно легенде чудо спасает ее от кары отца, приверженца ислама,— хлеб внезапно превращается в роскошные цветы. Образ Касильды типичен для Испании 15 в.: несмотря на домостроевский уклад, росло самосознание женщины, появлялись среди женщин ученые, политики, конкистадоры. Рождались образы, овеянные романтикой. Звучные, сильные темно-зеленые, палевые и лиловые тона одежды, блеск шелка, жемчуга, воздушность фона безукоризненно переданы художником-колористом.
Благоговейное отношение Сурбарана к предметам каждодневности чувствуется в его натюрмортах, полных сурового лаконизма и вещественной мощи «Натюрморт с четырьмя сосудами» (1632—1634, Мадрид, Прадо); «Натюрморт с апельсинами и лимонами» (1633, Флоренция, собрание Контини-Бонакосси).
В Испании уже в начале 17 в. распространился обычай писать фрукты, цветы и предметы кухонного обихода. Наиболее характерное из того, что было создано в этом жанре, принадлежит Сурбарану. Наделенные пластическим совершенством, плоды и предметы живут в его натюрмортах вне атмосферы повседневного быта. Строгий порядок, при котором ни один предмет не закрывает другой, монументальная архитектурно-ритмическая композиция, сила изысканного колорита рождают чувство спокойствия и торжественной значительности их бытия. Каждый предмет остро охарактеризован, подчеркнутые светом крепкие формы обладают весомостью. Вместе с тем в предметах выявлено то, что сближает их друг с другом, соотношение форм, фактуры, красок, линий, образующих стройное, исполненное согласия целое.
В конце жизни Сурбарана характер его искусства изменился. В образах появились мягкость, теплота, нежность; в «Отрочестве Марии» (ок. 1660 г., Ленинград, Эрмитаж) запечатлена скромная девочка, рукодельница — воплощение кротости и душевной чистоты. Вместе с тем во многих произведениях Сурбарана заметно выражение усталости, формы лишены пластичности. Усилились мистические тенденции и идеализация.